Ta2O5：用于紫外和可见光区域高性能介质超构表面光学的新材料平台
2024-01-27 22:03:31   来源：麦姆斯咨询   评论：0   点击：

介质超构表面（metasurface）由亚波长介质结构的平面阵列（共同模拟了传统块体光学元件的工作）构成，因其在构建高效、多功能片上光电系统方面的潜力而使光学领域发生了变革。介质超构表面的性能很大程度上取决于其构成材料，人们非常希望其具有高折射率、低光学损耗和宽带隙，同时易于制造。

据麦姆斯咨询报道，近日，华中科技大学、美国国家标准与技术研究院（NIST）、马里兰大学帕克分校（University of Maryland, College Park）的研究人员组成的团队在Light: Science & Applications期刊上发表了题为“Tantalum pentoxide: a new material platform for high-performance dielectric metasurface optics in the ultraviolet and visible region”的论文，提出了一种基于五氧化二钽（Ta₂O₅）的新材料平台，用于在紫外（UV）和可见光谱区域实现高性能介质超构表面光学。这种宽带隙介质材料在宽光谱范围内表现出超过2.1的高折射率和可忽略不计的消光系数，可使用直接物理气相沉积（PVD）在大面积上以良好的质量沉积，并通过常用的基于氟气的反应离子刻蚀（RIE）将其图案化为高纵横比亚波长纳米结构。

研究人员实现了一系列具有代表性的光场调制功能的高效紫外和可见光超构表面，包括偏振无关的高数值孔径透镜、自旋选择性全息投影和生动的结构色生成，并且这些器件的工作效率高达80%。本论文的研究工作克服了常用超构表面介质的可扩展性及其在可见光和紫外光谱范围内所面临的限制，并为实现高性能、鲁棒且可代工制造的超构表面光学器件提供了一条新途径。

Ta₂O₅薄膜是使用Ta₂O₅靶材通过射频（RF）磁控溅射工艺沉积的（图1a），其插图显示了沉积在直径为50 mm的熔融石英衬底上的400 nm厚的Ta₂O₅薄膜。尽管Ta₂O₅具有固有的宽带隙，但使用传统磁控溅射沉积的薄膜不可避免地会存在缺陷，因此会表现出亚带隙吸收（图1b，品红色曲线）。为了解决这个问题，研究人员开发了一种使用氧气（O₂）的反应射频溅射工艺。

图1 材料制备和纳米结构制造

图1c显示了Ta₂O₅超构表面光学器件的制造流程图。所制造的Ta₂O₅纳米柱的代表性扫描电子显微照片（SEM）如图1d至1f所示，图中显示出笔直且光滑的侧壁轮廓。其中，图1d显示了一组具有圆形（对称）平面内横截面的高纵横比（≈10:1）Ta₂O₅纳米柱，它们经常被用于构建具有与偏振无关响应的介质超构表面。图1e显示了具有更高纵横比（≈12:1）的Ta₂O₅纳米柱阵列，其呈现矩形（不对称）平面内横截面。与对称Ta₂O₅纳米柱不同，这些结构通常被用于具有偏振相关（例如：线偏振多路复用、自旋复用、自旋选择性等）响应的超构表面。图1f显示了具有中等纵横比的紧密堆积的Ta₂O₅纳米柱阵列。这些结构可用于构建实现光谱滤波、局部光场增强、非线性谐波生成等的介质Mie谐振器。

为了展示Ta₂O₅材料平台和所开发的纳米图案化技术的多功能性，研究人员选择分别基于传播相位和几何相位（这是目前介质超构表面使用的两种最具代表性的波前控制方法）实现两种不同类别的紫外光波前整形超构表面。基于传播相位的超构表面由Ta₂O₅圆柱形纳米柱的方形晶格构成，其中每个柱的直径随着其在超构表面平面上的空间位置而变化（图2a）。利用获得的纳米柱库，研究人员实现了一系列数值孔径（NA）从0.5到0.7的超构透镜。四个直径为500 µm的超构透镜都是为聚焦波长为325 nm的紫外光而设计的（图2c），但其NA值分别为0.5、0.55、0.6和0.7，相应的焦距分别为433 µm、379.6 µm、333.3 µm和255 µm。测得的聚焦效率与超透镜数值孔径之间的函数关系如图2f所示。

图2 偏振无关的紫外超构透镜

研究人员还实现了用于自旋选择性全息投影的基于几何相位的超构表面，其在左手圆偏振（LCP）光照射下可在宽紫外和可见光谱范围内工作。基于几何相位的超构表面由形状相同但旋转角度随空间变化的Ta₂O₅椭圆形纳米柱方形晶格构成（图3a）。在波长为325 nm的垂直入射LCP平面光波照射下，自旋选择性超构全息（metahologram）进行全息图像投影示意图如图3c所示。所制造的超构全息的SEM图像如图3d所示。研究人员使用定制的成像系统对样品进行了表征，超构全息在z = 40 mm平面上投射的目标（左图）和测得的（中图和右图）全息图像如图3e所示。

图3 自旋选择性和宽带超构全息

研究人员实现了基于Ta₂O₅ Mie谐振器的结构色生成，并将其作为可见波长下高性能超构表面的演示。图4a描绘了基于Ta₂O₅的结构色生成超构表面的示意图。他们制造并表征了七个500 µm方形面积的Ta2O5超构表面，其晶格间距从280 nm到400 nm不等，步长为20 nm。图4b显示了一个300 nm周期样品的代表性SEM图像，图中显示了尺寸均匀的柱子和笔直的侧壁轮廓。所制造样品的测量的反射光谱绘制在图4c的右图中。此外，研究人员利用四种不同的超构表面结构实现了单词“META””和“NIST”的彩色打印，其晶格间距分别设置为280 nm、340 nm、360 nm和400 nm。当样品在明场显微镜下用白光照射时，每个组成字母的图像都清晰可见，并且其颜色均匀、鲜艳。

图4 结构色生成超构表面

综上所述，这项研究提出了一种基于Ta₂O₅的新型介质材料平台，用于实现紫外和可见光谱上的高效超构表面光学。Ta₂O₅具有约4.0 eV的宽带隙值，可在整个可见光和近紫外区域以及部分中紫外区域实现低损耗超构表面工作。此外，该材料可以通过简单的物理气相沉积均匀地大面积沉积在各种衬底上，并通过常见的基于氟气的反应离子刻蚀技术将其图案化成高纵横比的纳米结构。研究人员展示了一系列具有代表性波前调制能力的高性能紫外和可见光Ta₂O₅超构表面，即聚焦效率高达65%的偏振无关紫外超构透镜、在近紫外和蓝色光谱中工作的峰值效率超过75%的自旋选择性超构全息，以及表现出接近80%的峰值反射强度的全可见光区域结构色生成Mie谐振器。得益于这种多功能材料平台，这些器件虽然基于传统设计，但已经表现出与使用其他介质材料的最先进的紫外和可见光超构表面相当的性能。通过先进的超构表面设计策略，如拓扑优化和机器学习，这些器件的性能有望进一步提高。总之，这项研究工作为实现在紫外和可见光区域工作的低损耗、易于制造的介质超构表面提供了一个新的视角，为原子捕获、高分辨率成像和紧凑型先进显示等各种应用提供可能。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41377-023-01330-z

延伸阅读：

《光学和射频应用的超构材料-2022版》

《光学和射频领域的超构材料和超构表面-2022版》

《光谱成像市场和趋势-2022版》